论文题目：二维磁性Janus结构中能谷电子学性质的第一性原理研究
摘要：由于存在热力学和量子力学极限,基于电子电荷自由度处理信息的传统电子器件遇到了发展瓶颈,因此人们探寻用新的量子自由度来处理信息。最近在一些类石墨烯的半导体中发现了一种新的基于贝里相效应的能谷自由度:不等价的Dirac能谷具有相反的电学、磁学和光学性质。能谷电子学利用能谷自由度,结合电荷和自旋自由度来编码信息,提供了更丰富、稳定和高效的信息处理方案。常见的能谷电子学材料如Mo S2和WSe2等,其空间反演对称性破缺虽使贝里曲率不为零,但其不等价能谷是能量简并因而是非自发极化的。而能谷自发极化是实现信息稳定编码的关键。随着二维磁性材料MX2（M:磁性金属元素,X:非金属元素）的不断被发现,通过磁性打破时间反演对称成为实现能谷自发极化的重要途径,逐渐成为能谷电子学研究的重点。磁性Janus结构H-MXY（X≠Y）进一步打破了z方向的镜面对称性,由此产生的内建电场使其对外加应变、电场和磁场的响应更加明显和有效,其更加多样的层间堆垛会产生更丰富的磁学性质。在本论文中,基于密度泛函理论,用更严格的杂化泛函方法和GW方法计算,求解Bethe-Salpeter方程,研究了二维磁性Janus结构中的能谷电子学性质。论文主要研究结果如下:1.单层磁性Janus结构H-VSSe的能谷电子学性质和调控。与常规的密度泛函理论（density functional theory,DFT）计算的结果相比,研究发现用GW方法计算得到的能带色散有明显变化,能谷带隙增加了约一倍,这表明VSSe中具有明显的准粒子效应。计算结果证实VSSe具有铁磁性,其时间反演对称性被打破,使得贝里曲率在动量空间不再具有奇宇称。铁磁性导致不等价能谷处的贝里曲率大小不同,因而产生明显的反常霍尔电导。VSSe的光响应呈现出具有能谷选择性的圆二色性。铁磁性引起大的能谷塞曼劈裂,使得不等价能谷能量有明显差异,因此可以用非偏振光实现能谷选择性激发。由于对称性的破坏,Janus VSSe可以通过外场进行更有效地调节。铁磁性破坏了时间反演对称性,因此可以通过改变磁化方向连续调整能谷-Zeeman分裂。VSSe中镜面对称性的丧失使得带隙的电场双向调控成为可能。应变也可以在相当大的范围内线性调节能谷劈裂。贝里曲率和反常霍尔电导也可以在外部场中得到有效调节。2.单层Janus H-VSSe的激子峰劈裂。光激发是实现能谷的选择性激发的重要途径,而在单层结构中,电子-空穴相互作用强,普通的密度泛函计算的光谱误差往往较大,因此采用GW方法准确计算带隙,再通过BSE（Bethe Salpeter Equation）计算考虑了电子-空穴相互作用的光谱。用BSE考虑电子-空穴相互作用后,计算所得单层H-VSSe的介电函数虚部与GW-RPA（Random phase approximation）的结果比较存在明显红移,说明H-VSSe具有强的电子-空穴相互作用,激子的结合能较大。在考虑自旋轨道耦合（spin orbital coupling,SOC）后产生能谷劈裂,使第一激子峰劈裂成间隔为140 me V的两个子峰,分别对应着不等价能谷的光跃迁。研究进一步发现不等价能谷的激子结合能是不同的,分别为0.688和0.727 e V。与H-VSSe比较,H-VSe2的第一激子峰的劈裂增大为0.230 e V,这是由于VSe2的能谷劈裂更大的缘故。VSe2的两个子峰的结合能比VSSe的明显小,说明Janus非镜面对称结构中的屏蔽效应更强。3.单层Janus H-FeClBr的能谷电子学性质。计算表明FeClBr具有铁磁性。用PBE和PBE-GW计算所得的能谷最小带隙分别为0.310和1.415 e V,后者为前者的四倍多,说明FeClBr中的准粒子效应很强。分析基于PBE计算的轨道发现,最高价带和最低导带在能谷处有能带反转。Fe的d轨道贡献为主的最高价带和最低导带比较平,意味着Fe的d轨道很局域,需要考虑电子关联效应。计算发现用杂化泛函HSE06和DFT+U的方法计算得到了相近的结果,最小带隙增大至2.717 e V,能带反转消失。在HSE06结果的基础上,继续用GW方法进行了计算,发现最小带隙增大到4.043 e V,能谷劈裂达123 me V。这说明FeClBr是一个具有强的准粒子和电子关联效应的体系。进一步计算FeClBr的贝里曲率,发现它在不等价能谷处符号相反且大小不等。计算的光圆极化率表明可以用不同极性的圆偏振光来选择激发不等价能谷。用BSE方程计算了光学性质,发现考虑SOC后第一激子峰劈裂成两个峰,对应的激子结合能很大,在两个能谷处分别为1.542和1.595 e V。4.双层Janus H-VSSe中的层间磁性和能谷电子学性质。双层Janus H-VSSe存在Se VS/SVSe、SVSe/Se VS和Se VS/Se VS三种不同的界面,每种界面具有六种不同的堆垛方式。此外,还可以通过静水压等方式实现对层间距的调控。利用基于密度泛函的HSE06方法,发现双层Janus H-VSSe能够保持磁性半导体特性,且仍然存在两个不等价能谷,但其层间磁性和能谷电子学性质会随界面、堆垛和层间应变而变化。对Se VS/SVSe界面:六种堆垛的层间磁序都是反铁磁的,施加拉应变,体系维持层间反铁磁磁序,施加压应变,AA1和AB2堆垛层间磁序变为铁磁的。对于SVSe/Se VS界面:六种堆垛不论是否存在应变或是施加拉应变或压应变,体系的层间磁序都维持在反铁磁状态。对于Se VS/Se VS界面:在未施加应变时,除了AA1堆垛具有层间铁磁磁序外,其余堆垛的层间磁序都为反铁磁,施加拉应变后,六种堆垛的磁序都成为反铁磁,施加一定程度的压应变,AA1和AA2都变为铁磁的。反铁磁态的AB1和AB2堆垛的价带总贝里曲率为零,而铁磁态的AA1和AA2具有明显的贝里曲率。
关键词：二维磁性材料;Janus结构;能谷电子学;贝里曲率
学科专业：凝聚态物理
摘要
abstract
第1章 绪论
1.1 能谷电子学简介
1.1.1 贝里曲率
1.1.2 能谷霍尔效应
1.1.3 能谷光选择定则
1.1.4 能谷电子学的应用
1.2 能谷电子学研究现状
1.3 二维Janus结构简介
1.4 本论文的研究内容
第2章 理论基础与计算方法
2.1 第一性原理计算方法
2.1.1 近似理论
2.1.2 密度泛函理论
2.1.3 布洛赫定理
2.1.4 赝势方法
2.2 修正方法与第一性原理软件包简介
2.2.1 DFT+U、杂化泛函和GW-BSE方法
2.2.2 偶极矩修正与范德瓦尔斯修正
2.2.3 第一性原理软件包简介及参数设置
2.3 瓦尼尔函数与WANNIER90程序包简介
2.3.1 瓦尼尔函数
2.3.2 WANNIER90程序包简介
第3章 磁性单层Janus H-VSSe中的能谷自由度及其调控
3.1 引言
3.2 单层Janus H-VSSe的几何结构介绍
3.3 WANNIER90程序包拟合能带
3.4 单层Janus H-VSSe中的能谷电子学性质
3.4.1 基于多体微扰理论GW近似的能带结构
3.4.2 贝里曲率与反常能谷霍尔效应
3.4.3 光学性质
3.5 单层Janus H-VSSe中能谷电子学性质的调控
3.5.1 磁矩方向调控
3.5.2 电场调控
3.5.3 应变调控
3.6 小结
第4章 磁性能谷电子学材料中的激子效应
4.1 引言
4.2 单层 H-VSe_2和单层 Janus H-VSSe的几何结构介绍
4.3 单层H-VSe_2和Janus H-VSSe中的激子效应
4.4 单层H-VSe_2和Janus H-VSSe中的激子峰劈裂
4.5 小结
第5章 单层Janus H-FeClBr中的能谷电子学性质
5.1 引言
5.2 单层Janus H-FeClBr的几何结构介绍
5.3 单层Janus H-FeClBr的电子性质
5.4 单层Janus H-FeClBr的光学性质
5.5 小结
第6章 双层Janus H-VSSe中的层间磁性和能谷电子学性质
6.1 引言
6.2 双层Janus H-VSSe的几何结构介绍
6.3 堆垛对双层Janus H-VSSe层间磁性的影响
6.4 双层Janus H-VSSe中随堆垛变化的能谷电子学性质
6.5 层间距对双层Janus H-VSSe层间磁性和能谷电子学性质的调控
6.6 小结
第7章 总结与展望
7.1 总结
7.2 展望
参考文献
致谢