论文题目:介孔TiO<sub>2</sub>纳米管的表面缺陷调控及其组装体的制备与光催化性能研究
摘要:介孔TiO2纳米管因其独特的管状形貌、介孔结构以及TiO2自身所具有的高稳定性和无毒性等特点而被广泛应用于光催化领域。但是,众所周知传统的锐钛矿TiO2因其带隙较宽的原因,只能吸收在太阳光中仅占比5%的紫外光,这极大地限制了其对太阳光的利用。另外,单一组分的TiO2具有电子空穴分离效率低的问题,这成为目前光催化效率低的另一因素。就目前来看,如何提高电荷分离效率,进而提高光催化性能仍然面临着严峻挑战!基于以上考虑,我们采用一步溶剂热结合表面氢化的方法,合成了Ti3+自掺杂的介孔黑TiO2纳米管。利用乙二胺分子的包覆保护作用,稳定介孔孔道框架,同时抑制晶相转变。氢化处理后的黑色TiO2材料的带隙减小,这导致光的吸收范围从紫外光区拓展到可见光区。我们将其作为宿主,复合助催化剂NiS和Pt纳米粒子,利用NiS良好的易于转移电子的特性以及贵金属Pt的表面等离子体共振效应,进一步提高可见光催化性能。本论文主要探讨了介孔黑TiO2纳米管及其组装体的制备以及与光催化性能之间的关系,主要分为以下几个部分:1、通过溶剂热的方法制备了具有良好模拟太阳光分解水制氢性能的介孔黑TiO2纳米管(BTNs)。TiO2纳米片均匀生长在黑TiO2纳米管的表面,这种独特的结构提高了材料的比表面积,进而暴露更多的反应活性位点。其光学带隙约为2.87eV,带隙的减小意味着光响应范围从紫外光拓展到可见光区。黑TiO2纳米管的太阳光驱动的催化产氢性能约为3.95 mmol h-1 g-1,对比原始的白色TiO2纳米管(TNs)(0.94 mmol h-1 g-1),其光催化产氢性能提高4倍多。性能的提高归因于带隙的减小增加了太阳能的利用率,形成的Ti3+提高了光生电荷载流子的分离效率,以及特殊的一维管状介孔结构提供了更多的表面活性位点。2、以介孔黑TiO2纳米管为宿主,通过二次溶剂热策略制备了具有高效光催化产氢和优异稳定性的NiS纳米粒子/介孔黑TiO2纳米管(N-BTNs)无铂组装体光催化剂。N-BTNs的比表面积相对较高,比表面积和孔分别为89 m~2 g-1和9.8 nm,并且其具有良好的太阳能光催化产氢速率(3.17 mmol h-1 g-1),几乎与负载铂纳米粒子的产氢性能相当。N-BTNs在单波长420 nm的表观量子产率高达5.4%,而原始TiO2纳米管在相同条件下的表观量子效率为0。此外,组装体多次循环后其性能几乎保持不变,证明该材料具有很高的稳定性,这归因于NiS纳米粒子与介孔黑二氧化钛纳米管的界面耦合结构能够使TiO2的电子-空穴对高效分离,同时TiO2吸收了绝大多数的紫外光,有效的降低了硫化物普遍面临的光腐蚀现象。3、以NiS纳米粒子/介孔黑TiO2纳米管作为宿主,通过超声浸渍辅助光还原的方法,制备了Pt纳米粒子/NiS纳米粒子/介孔黑TiO2纳米管(Pt-N-BTNs)三元组装体。贵金属Pt的表面等离子体共振效应进一步提高了材料对于可见光的吸收。模拟太阳光AM 1.5光源照射下,太阳能光催化产氢速率达到4.70 mmol h-1 g-1,光催化性能优于Pt-BTNs和N-BTNs二元组装体,这是由于Pt与NiS纳米粒子的协同作用进一步促进了光生载流子分离的缘故。这种新颖的多元组装体材料在能源领域具有潜在的应用前景。
关键词:黑二氧化钛;介孔材料;纳米管;异质结;光催化
学科专业:材料物理与化学
中文摘要
Abstract
第1章 绪论
1.1 引言
1.2 介孔TiO_2纳米材料概述
1.2.1 介孔TiO_2纳米管的简介
1.2.2 介孔TiO_2空心管制备方法
1.2.3 介孔TiO_2纳米管的光催化机理
1.2.4 介孔TiO_2纳米管应用
1.3 介孔黑TiO_2纳米管组装体概述
1.3.1 介孔黑TiO_2纳米管组装体简介
1.3.2 介孔TiO_2纳米管组装体制备方法
1.4 立题依据
1.5 主要研究内容
第2章 实验材料及表征方法
2.1 实验试剂
2.2 实验仪器
2.3 表征方法
2.3.1 广角X射线粉末衍射(XRD)分析
2.3.2 扫描电子显微镜(SEM)分析
2.3.3 透射电子显微镜(TEM)分析
2.3.4 X射线光电子能谱(XPS)分析
2.3.5 拉曼光谱(Raman Spectrum)分析
2.3.6 紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)分析
2.3.7 N2 吸附-脱附分析
2.3.8 荧光光谱(Fluorescence Spectrum)分析
2.3.9 表面光电压(Surface Photovoltage Spectra)分析
2.4 光电化学测试
2.5 光催化分解水性能测试
第3章 介孔TiO_2纳米管的制备及表面缺陷调控与光催化性能研究
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 介孔TiO_2纳米管的制备及表面缺陷调控
3.2.2 介孔黑TiO_2纳米管的性能测试
3.3 结果与讨论
3.3.1 介孔黑TiO_2纳米管的结构表征
3.3.2 介孔黑TiO_2纳米管的光催化产氢性能研究
3.3.3 介孔黑TiO_2纳米管的光电性能研究
3.4 本章小节
第4章 介孔NiS/黑TiO_2组装体的制备及光催化性能研究
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 介孔NiS/黑TiO_2组装体的制备
4.2.2 介孔NiS/黑TiO_2组装体的性能测试
4.3 结果与讨论
4.3.1 介孔NiS/黑TiO_2组装体的结构表征
4.3.2 介孔NiS/黑TiO_2组装体的光催化产氢性能研究
4.3.3 介孔NiS/黑TiO_2组装体的光电性能研究
4.4 本章小节
第5章 介孔Pt/NiS/黑TiO_2组装体的制备及光催化性能研究
5.1 引言
5.2 实验部分
5.2.1 介孔Pt/NiS/黑TiO_2组装体的制备
5.2.2 介孔Pt/NiS/黑TiO_2组装体的性能测试
5.3 结果与讨论
5.3.1 介孔Pt/NiS/黑TiO_2组装体的结构表征
5.3.2 介孔黑 Pt-N-BTNs 组装体的光催化产氢性能研究
5.3.3 介孔Pt/NiS/黑TiO_2组装体的光电性能研究
5.4 本章小节
结论
参考文献
致谢
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