论文题目:铅卤钙钛矿纳米晶电致化学发光的界面构筑研究
摘要:铅卤钙钛矿纳米晶(lead halide perovskitenanocrystals,LHPNCs)具有光学性能优异,窄带发射、高荧光量子产率、可调带隙宽度以及可调发射波长等特点。近年来,相关材料在电致化学发光(electroluminescence,ECL)研究领域崭露头角,但由于其本征离子盐属性,在极性溶剂中不稳定,因此钝化稳定LHPNCs是目前集中攻克的难题。另外,当前的研究更多着眼于LHPNCs ECL的电化学行为,对于显著影响ECL性能的界面工程设计方面尚未给予足够的关注。基于此,本论文以LHPNCs ECL的界面行为作为考察和研究的着重点,结合稳定化界面构筑的研究,获得具有良好ECL性能的反应界面。本论文共分为五章。第一章,文献综述。阐述ECL的机理与现状,详细介绍铅卤钙钛矿纳米晶的性质及其当前在ECL领域的研究。第二章,构筑由玻碳(导电介质)、CsPbBr3 PNCs(发光体)、乙腈(电解质)组成的“三相界面”,以界面为桥梁,将ECL包含的三个过程串联起来。验证了CsPbBr3 PNCs的ECL响应与“三相界面”数有关的规律,发现“三相界面”数越多,ECL越强。研究不同模式界面下的LHPNCs ECL行为,获得明显的ECL信号增强。第三章,设计“三相微界面”。以导电介质含氮碳材料(吡啶氮为主)负载CsPbBr3 PNCs,方便获得平整的发光体薄膜。此法制备的膜层阻抗低,碳材料上丰富的含氮官能团能够钝化PNCs,可获得稳定的ECL信号,使用后膜层未见显著坍塌迹象,具有较高的稳定性。第四章,优化“三相微界面”设计。对碳材料含氮量、CsPbBr3 PNCs中油胺含量、膜层老化时间及温度进行调控和优化,在含10 mmol/L三正丙胺(TPrA)的乙腈溶液中能够产生37.5 k a.u.的稳定发射,15次连续循环电位扫描的RSD为3%。方法应用于油酸铜的检测中,检测限可达amol级。第五章,总结与展望。
关键词:铅卤钙钛矿纳米晶;电致化学发光;界面工程设计
学科专业:分析化学
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 引言
1.2 电致化学发光的原理
1.2.1 湮灭型
1.2.2 共反应型
1.3 ECL发光体概述
1.3.1 无机体系
1.3.2 有机体系
1.3.3 纳米材料体系
1.4 AMX_3型钙钛矿纳米晶的性质、制备及应用
1.4.1 铅卤钙钛矿纳米晶的基本性质
1.4.2 铅卤钙钛矿纳米晶的制备
1.4.3 铅卤钙钛矿纳米晶的应用
1.5 铅卤钙钛矿纳米晶在ECL领域的研究
1.5.1 铅卤钙钛矿纳米晶发光体性质
1.5.2 铅卤钙钛矿纳米晶ECL行为
1.5.3 铅卤钙钛矿纳米晶在ECL领域的发展
1.6 论文研究思路
参考文献
第二章 三相界面中钙钛矿电致化学发光的界面行为
2.1 引言
2.2 实验部分
2.2.1 试剂
2.2.2 仪器
2.2.3 CsPbBr_3 PNCs的制备
2.2.4 CsPbI_3 PNCs的制备
2.2.5 CsPbBr_3电致化学发光传感器的制备及三相界面的构筑
2.2.6 CsPbBr_3电致化学发光传感器ECL测试
2.3 结果与讨论
2.3.1 CsPbBr_3 PNCs形貌、光谱性质及成膜状态的表征
2.3.2 CsPbBr_3 PNCs三相界面的构筑及ECL性能测试
2.4 本章小结
参考文献
第三章 复合发光体含氮碳材料负载CsPbBr_3纳米晶的制备
3.1 引言
3.1.1 石墨烯-铅卤钙钛矿复合物
3.1.2 含氮官能团对PNCs的钝化作用
3.2 实验部分
3.2.1 试剂
3.2.2 仪器
3.2.3 含氮碳材料的制备
3.2.4 含氮碳材料负载CsPbBr_3 PNCs的制备
3.3 结果与讨论
3.3.1 含氮碳材料形貌和结构表征
3.3.2 含氮碳材料负载CsPbBr_3 PNCs形貌和结构、光谱性质的表征
3.3.3 含氮碳材料负载CsPbBr_3 PNCs成膜状态的表征
3.4 本章小结
参考文献
第四章 含氮碳材料负载CsPbBr_3纳米晶ECL传感器的制备及应用
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 试剂
4.2.2 仪器
4.2.3 CsPbBr_3 PNCs的制备
4.2.4 含氮碳材料的制备
4.2.5 含氮碳材料负载CsPbBr_3 PNCs ECL传感器的制备
4.2.6 油酸铜的制备
4.2.7 含氮碳材料负载CsPbBr_3 PNCs电致化学发光传感器ECL性能测试
4.2.8 含氮碳材料负载CsPbBr_3 PNCs电致化学发光传感器检测油酸铜
4.3 结果与讨论
4.3.1 传感器制备条件优化
4.3.2 含氮碳材料负载CsPbBr_3 PNCs电致化学发光传感器对油酸铜的高灵敏响应
4.4 本章小结
参考文献
第五章 总结与展望
致谢
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