能带结构功能材料论文提纲

2022-11-15

论文题目：半导体电子信息材料的计算设计

摘要：在信息时代,社会和经济的快速发展离不开信息科学和技术的支撑。而信息技术的发展需要依靠微电子学和光电子学。随着计算机微小化和性能快速提升,我们进入了信息时代。电子信息材料是信息时代发展的基础,分为微电子材料和光电子材料。GeSi合金和宽禁带合成半导体材料是最具代表性的微电子材料,光电子材料以光电存储和光电转换材料为代表。现如今,能量的供不应求,以及能源结构的不断变化,迫切需要高性能的具备特殊功能的功能材料。因此开发新型功能材料已成为我们需要面临的紧迫问题。实验上,研究者们主要通过“试错法”在庞大的材料相空间中寻找新型功能材料,开发周期长、生产成本高等是其面临的主要问题。并行计算和理论计算方法的完备,从全局角度对新型半导体电子信息材料进行大规模的筛选与优化设计的优势日渐凸显。本论文的研究基于粒子群优化算法的卡里普索（CALYPSO）软件和简单的元素替换方法,分别对目前研究热度很高的磷烯吸附氧和热电同时也是拓扑绝缘体的Sb/Bi2Te3体系材料开展了系统的结构和物性研究。通过CALYPSO结构预测方法预测了不同化学配比的最稳定的结构。我们通过DFT理论计算发现黑磷吸附不同浓度的氧原子可以调控电子性质。对于Sb/Bi2Te3的物性研究,实验上发现了AA堆垛的Sb2Te3相,这种相稳定存在于纳米线中,而基态相是ABC堆垛。AA堆垛的Bi2Te3在实验上还没发现。通过元素替换,在理论上得到了AA堆垛的Bi2Te3新相。另外,本论文还总结了光伏材料中在理论和实验上提高光电转换效率和材料稳定性的材料优化设计方法。获得研究成果和综述的结果如下:1.基于粒子群优化算法结合第一性原理计算,优化设计氧吸附黑磷结构及其电子性质研究由于石墨烯具有特殊的拓扑结构及良好的力学、电学等物理特性,所以在材料、医学等领域有着广泛的应用。人们也开始积极地寻找其他的类石墨烯二维纳米材料。VA族元素二维材料如砷烯、锑烯由于它们性质的多样性而获得了较高的研究热度。二维磷烯由于在电子和光电子方面的应用非常有潜力,所以对其物性有着广泛的研究。目前,黑磷表面吸附不同氧对电子结构的影响还没有系统的研究。本论文中通过第一性原理结构搜索软件搜索了吸附不同氧原子的黑磷,我们考虑了化学计量比为P8O、P16O3、P4O和P8O3的吸附方式,其中P4O包括单面吸附和双面吸附。我们找到了每种配比的最稳定结构。我们发现带隙大小的变化和吸附氧氧原子的浓度有关。非常重要的是,其中一些吸附氧原子浓度较高的磷氧化物和黑磷相比,有着更小的载流子有效质量。小带隙和载流子有效质量的出现是因为随着氧浓度的增加,出现了P-O-P的桥键。我们通过结构特征和化学成键讨论了这些材料的电子结构。2.发现Sb2Te3/Bi2Te3新相存在类石墨烯的狄拉克锥的独特能带结构特征Sb/Bi2Te3基态相是性能优良的传统热电材料,它具有很低的晶格热导率。热传导主要由晶格振动来传导,即声子传导。重元素会导致该体系拥有频率很低的声学支和声速很小的平坦带。另外该体系还是层状材料,包含一部分低频率的光学支,可以认为是准声学支,这种低频的光学支和声学支的耦合增强了声子的散射,进一步降低了晶格热导率。随着拓扑绝缘体研究热潮的兴起,实验发现该体系是拓扑绝缘体。强自旋轨道耦合作用导致了拓扑态。重元素有着很强的自旋轨道耦合作用,而该体系材料正好满足这些。拓扑绝缘体由于材料本身的自旋轨道耦合作用导致了能带反转。通过改变堆垛方式研究其物性是一个非常重要的课题。实验上发现了AA堆垛的Sb2Te3新相,这种相稳定存在于纳米线中,而基体相是ABC堆垛。实验上还没发现AA堆垛的Bi2Te3。通过元素替换,理论上得到了AA堆垛的Bi2Te3新相。我们研究目标主要围绕Sb/Bi2Te3基体相和新相的电子结构和拓扑绝缘体属性。首先我们计算了Sb/Bi2Te3基体相和新相的声子谱,发现他们都是动力学稳定的。随后我们采用精确的理论方法计算了其能带结构,其中基体的理论计算的带隙和实验值符合的很好,这种精确计算的结果目前还没有被报导。根据能带投影,我们发现基态相能带结构的导带和价带能级发生了反转,从而说明了基态相能带反转的属性,使用同样的方法发现新相的能带反转很微弱。非常有意思地是,新相的能带结构出现了类似石墨烯的狄拉克锥。值得关注地是,新相的能带结构在Γ到A方向,导带的色散强度比价带平缓,这与常规材料的能带结构相异。另外反映了电子输运性比空穴有着更强的各向异性。我们通过计算和能带结构对应能量范围的K空间的等能面的形状相一致。3.综述卤化物钙钛矿光电材料的优化设计研究进展CH3NH3PbI3卤化物钙钛矿材料,以其独特优越的光电特性（与可见光谱基本匹配的带隙、非常强的带边系数、平衡的双极性电子和空穴输运、超长的载流子扩散距离以及很低的激子结合能）受到了太阳能电池研究者们的青睐。从2009年到现在,由于这类材料优越的光电特性和简单的合成方法使得其制备的太阳能电池的效率从3.8%快速提升到了23%。然而,这类材料含有重金属元素铅,会污染环境并对人的身体健康有害,并且由这类材料制备的太阳能电池在室外环境下很不稳定,因此有毒和不稳定性是阻碍其商业化的两大障碍。我们详细总结了实验和理论上对卤化物钙钛矿光伏材料的优化设计方法,主要有通式为AMX3的单钙钛矿,A2MM’X6的双钙钛矿,A2MX6的有序空位双钙钛矿,A′2An-1MnX3n+1的二维钙钛矿以及A3M2X9的类钙钛矿材料。通过材料优化设计,材料稳定性和毒性问题在一定程度上得到了解决,但光伏性能还不是很理想。材料优化设计过程中,基于第一性原理的高通量计算方法提高了开发速度并且有预测功能,筛选出的结果得到了实验的验证,从而对实验起到了指导作用。同时,我们讨论了新材料存在的问题,并展望了潜在途径解决这些问题。

关键词：半导体材料;电子信息;新材料设计;第一性原理计算

学科专业：材料物理与化学

中文摘要

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第1章绪论

1.1 半导体电子信息材料的研究意义及发展现状

1.1.1 半导体材料发展现状

1.1.2 电子信息材料发展现状

1.2 本论文的选题目的和章节安排

第2章理论背景和计算模拟方法

2.1 引言

2.2 薛定谔方程