甲烷裂解过程热力学分析

甲烷裂解过程热力学分析（共3篇）

篇1：甲烷裂解过程热力学分析

甲烷热解过程热力学分析

克里斯托·古尔特，迈克尔·达罗克斯，弗朗西斯·比尔奥迪

(1996年5月15日接收，1996年12月17日接受）

摘要：依据烃类生成自由能变化与温度的函数可知，甲烷在530℃到1030℃环境中不稳定，但其依然是烃类在这一温度范围中最稳定的。利用甲烷分别生成乙炔和乙烯时，温度必须达到1200℃和1300℃。然而，升温至1230℃后，乙烯才是最稳定，在这一温度时乙炔含量占绝大多数。根据生成焓变换与温度的函数可得，甲烷热解生成乙炔需要吸收很高的能量，我们用最小吉布斯自由能法分析得出其合成物是CH4、C2H4、C2H2、C6H6和H2。最小吉布斯自由能法不需要对化学平衡反应有很深的认识，计算参量是初始氢碳比、温度、压强和各种物质的吉布斯自由能，对这个复杂化学平衡反应的分析有助于识别某一分子稳定时的温度域。温度低于1200℃时，甲烷含量几乎不变，最主要烃类生成物是苯，其次是乙烯，没有乙炔生成；温度高于1200℃时，有类乙炔结构（如乙炔）的烃类生成，同时还有C2H，C3H和一些像H和CH3的自由基生成。这意味着温度高于1200℃时C-C和C-H键断裂，出现的类乙炔结构烃类具有越来越小的H/C比，而且发现最初氢是以分子形式出现，反应介质中存在的氢具有提升富氢烃类（主要是CHI、C2H4和甲烷的转变减少）含量的影响。

关键字：甲烷；热力学；热解 ；高温；吉布斯自由能；化学平衡

Abstract-In accordance with the changes in the free energies of formation of hydrocarbons as a function of temperature, methane is unstable in terms of its elements from 530℃ , but remains the most stable of hydrocarbons up to 1030℃.Using methane, it is necessary to reach temperatures of 1200℃ and 1300℃ to produce, respectively, acetylene and ethylene.However, since acetylene becomes the most stable hydrocarbon from 1230℃, it is acetylene that predominates at this temperature.According to the variation in the enthalpies of formation as a function of temperature, the pyrolysis of methane demands a very high energy input to form primarily acetylene.We calculated the composition of a mixture CH4, CzH4, C2H2, C6H6 and H2 at thermodynamic equilibrium by minimizing the Gibbs energy of this system.This method does not require prior knowledge of the chemical reactions taking place at equilibrium.The calculation parameters are the initial H/C ratio, the temperature, the pressure and the Gibbs energies of each substance.The analysis of the complex chemical equilibria helps to identify temperature zones corresponding to stability domains of certain molecules.Below 1200℃, the disappearance of methane is slight, and the main hydrocarbon produced is benzene, followed by ethylene, without any significant formation of acetylene.Species with acetylenic structures(like C2H2)appear above 1200℃, as well as C2H, C3H and radicals such as H and CH3.This means that the C-C and C-H bonds split above 1200℃.The species present have an increasingly small H/C ratio, and the initial hydrogen is found virtually in molecular form.The presence of hydrogen in the reaction medium has the effect of increasing the proportion of the hydrogen-rich species, chiefly CHI and C2H4, and of decreasing the conversion of methane.Keywords: Methane;thermodynamics;pyrolysis;high temperatures;Gibbs energy;chemical equilibria.1.前言

天然气成分基本是甲烷（根据来源估算其体积占比83%到97%），因此天然气很难被液化，而且具有很强的化学惰性。在一篇早前比尔奥迪以及其他人撰写的文章中，我们简略的提到了甲烷的使用和制备流程，并详尽地描述了热耦合的甲烷，也就是我们在实验室（DCPR，法国南锡）研究过的甲烷直接转化类型。甲烷的化学稳定性（卡派特那等，1996）受关注很长一段时间了，同时学者也对甲烷裂解（比尔奥迪等，1992；洛克斯坦德等，1991,1992）进行了重要的研究，并发表了许多文献综述（肯韩与克雷纳丝，1970；奥玛，1982；布莱克和贝克，1983；比尔奥迪等，1989）。

为了知道热耦合甲烷最佳合成条件,我们开始从热力学方面研究热解甲烷/氢混合物。无疑要指出的是,因为动态约束不能被忽视，这些热力学因素不能自行描述复杂的系统检查。我们因此认定,甲烷裂解具有热力学可行性,并确定特定H/C比温度范围有利于生产特定生成物种类,如乙烯和乙炔。

分子结构的饱和烃由两种类型的键构成,碳碳键和碳氢键。因此热活化烃类需要分裂碳碳或碳氢键,分馏成更轻的烃类分子。实验得到键能数据表明碳碳键弱于碳氢键。此外,吸热离解反应使键断裂都借助于任何能削弱键联接和任何能稳定形成自由基的物质。自由基形成的双键释放能量也利于离解反应。因此,碳氢化合物裂解实质是一系列反应介质中不同物质参与的吸热离解和放热复合反应。然而,学者们普遍认同主要烃裂解过程是通过分裂碳碳键进行的。在线性烷烃裂解时,碳碳键分裂形成一种烷烃和一种烯烃。在线性烷烃中,因为甲烷分子不可再分馏成更轻的碳氢化合物，甲烷分子具有一些特性。事实上,可以观察到甲烷分子耦合形成更高的烃类(不饱和烃)。甲烷分子活化过程也是需要分裂具有很高离解能(104千卡/摩尔)的碳氢键,因为这过程会生成一个叔碳。一般来说,热解反应是一个吸热反应,通常需要高温(8002230°C温度范围以100℃为间隔,认为所有14种组分H / C = 4,压力为一个标准大气压。对于其他的计算,我们限制温度范围为430800°C(图3),而纯甲烷只有从1000°C开始分解。这证实了甲烷的稳定性并告诉我们:甲烷裂解反应只是在这些温度热以上可行。在这个温度范围内,烃产品主要是苯,其次是乙烯,即富氢烃类,没有可观测到的乙炔形成。这证实了苯在低温的稳定性。相比之下,烷烃,如C3H8和C4H10都不出现。

这是由于碳碳键易断裂导致烷烃结构的脆弱性。这种机制随着烷烃分子量上升更加明显。这证明了众所周知的事实,温度低于1200°C是有利于从大分量烷烃生产类乙烯烃类却不会有乙炔生成。

同时还有非常多的氢生成。1200 < T < 2230°C温度范围利于乙炔生成而不利于富氢烃类(CH4,C2H4)生成(图3)。这证实了这种化合物在高温下比苯和乙烯更稳定。

这些温度利于生成类乙炔的烃类(C2H、C3H)和自由基H、CH3。这意味着高于1200℃碳碳键和碳氢键的分裂使得三键形成。因此,生成的烃类H/C比越来越下、初始氢以分子存在。并且这个范围有利于形成焦炭。

2.1.H/C比的影响

我们通过改变初始混合物(纯甲烷,H2/CH4= 1,H2/CH4 = 2)的组成对应于图410绘制CH4,C2H4,C2H2和C6H6不同摩尔分数关于温度和H / C比的函数。我们把所有的结果关联1个标准大气压的初始甲烷分压作为我们的实验结果,得到了10 x 5 Pa压力下的管流反应。

在一个给定的温度(图7)，观察到增加H / C比值(更大量氢气稀释)导致抑制甲烷裂解。相比之下,利于形成乙烯和乙炔(图8和9)和不利于形成苯(图10)。这个观察支持罗科斯坦等（1992）的研究，他还观察到以氢稀释从0/1到9/1使得氢分压降低时，甲烷裂解受抑制。

然而,可能得到430到1730℃时，氢稀释对乙烯产量影响更强而不是对乙炔,证实了分析之前进1000到1500℃之间(罗科斯坦等,1992)提出的结论。然而,温度仍然是一个重要的参数,因为升高温度时最终产品大部分是乙炔。

2.2.压力的影响

我们分析了H / C=4时压力P对热力学平衡的影响,假设压力为0.1,1和10 标准大气压。根据这些计算的结果,我们以CH4,C2H2,C2H4,C6H6的摩尔分数关于不同的压力下温度的函数绘制图11-14。

可以得到增加压力一般不改变图的形状,但会使得平衡曲线走向更高的温度。增加压力抑制甲烷裂解(图11和14)和低氢烃类(C2H2和C6H6)(图13和14)的形成。苯的情况稍微复杂，于压力而言对其影响不统一,但是是在约1200°C时逆转。这支持我们的实验结果(古雷特,1993)，许多情况下甲烷裂解所需的温度高达1200°C。事实上,实验表明,生成甲烷需要温度水平达到1200°C，在这种情况下,产品主要有乙烯、乙炔、苯和氢,以及焦炭。

相反,它有利于形成C2H4(图12)。这似乎表明,碳碳键和碳氢键在高压下分裂更加困难。

3.结论

分析复杂化学平衡有助于确定不同温度范围相应稳定存在的分子。实际上,温度是裂解反应最重要的参数。温度低于1200℃时，氢质量分数高的烃类(CH4,C2H4)特别稳定,而温度高于1200℃优先生成乙炔。在这个温度范围，氢基本是以分子形式存在。温度进一步升高，则主要是原子形式。增加的压力促进氢质量分数高的烃类(CH4,C2H4)浓度升高而抑制氢质量分数低的烃类(C6H6)浓度。当然这是由于碳氢键在高压力下更难分裂。增加压力因此尤其使得甲烷转化率下降。事实上,恰恰相反,假定增加甲烷部分压力将增加这个转换的引发反应:

CH4+M→CH3+H+M.反应介质中存在的氢倾向会增加氢质量分数高的烃类含量而降低氢质量分数低的烃类含量，并使甲烷转化率降低。

然而必须指出的是,这种有效压力或氢基本上不改变图的形状,尽管事实上压力对缩合反应有着重要影响，但温度仍然是重要的参数。总之,目前尚不清楚增加压力是否倾向生成高H/C比的产品。

结果发现温度和稀释(这里指用氢气稀释)是甲烷裂解的两个重要的参数。特定温度对甲烷的转化和烃类分布有很明显影响。热力学因素由此表明,消耗乙烯和苯使乙炔生成量的增加必须同时提升温度。

注释

Ci

不同浓度的成分 i;

o

(△hfT)i

化合物i在参考温度下的标准生成焓；

o

Exponent o

表示热力学标况（P=1 bar，气体为理想状态）；

G

吉布斯自由能；

o)i

物质i的吉布斯自由能；

（gT

ni

组分i的摩尔数；

P

以巴为单位的压力；

T

凯尔文温度；

To

参考温度。

参考文献

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SUBJECTED TO CONSTRAINTS ALGORITHM OF FLEXIBLE TOLERANCES

A.l.General presentation of the problem of the optimization of a nonlinear objective function with constraints Let f(x)be objective function, h1(x),....,hm(x)the equality constraints, and gm+1(x),..., gp(x)the inequality constraints, where x = [x1,..., xn]T is a column vector whose components are x1,...,xn,The variables x1, x2,...,xn,may be design parameters, operating variables, control parameters, etc., whereas the objective function may represent a cost, a profit, a quality criterion, etc.and the constraints represent restrictions in the operating conditions, technical constraints, capacity limits;or safety factors.The problem of the optimization of a nonlinear objective function is expressed in the following general form: Minimize

f(x)X∈En

with m linear and/or nonlinear equality constraints:

hj(x)=0 j=l,...,m

篇2：甲烷裂解过程热力学分析

【关键字】 高中地理；热力环流；形成过程；分析；教学

作为高中自然地理教学中的重要内容，热力环流教学效果直接地影响学生地理知识学习，诸如，季风、大气运动、气压带等等。热力环流是大气运动中最为基础、最为简单的运动形式，在全球性大气环流中具有基础性作用，对分析大气运动以及气候特征等具有非常重要的作用。所谓热力环流，实际上就是由于大气受热不均匀造成的，由于气压空间分布存在着差异性而产生大气运动，气压变化对掌握热力环流具有非常重要的作用。

一、高中地理热力环流形成过程的分析

由于高中地理教材版本较多，不同版本教材对于热力环流形成过程分析方面也存在着一定的差异性，鲁教版高中地理教材强调热力环流在自然地理教学中的重要作用，为学生地理学习打下良好的基础。大气压力的产生是地球引力作用的结果，特别是静止大气中，单位面积所承担的空气柱压力也就是所谓的气压。在一定面积，空气质量以及重力加速度等都会直接地影响气压，随着纬度以及高度等发生变化，那么重力加速度也发生了变化，气压值也存在着差异。在同一个地区，随着高度变化，重力加速度也发生变化。在热力作用下，气温升高使得空气受热、膨胀，空气不断上升，在某一个高度上就会增加空气质量，当气压升高并且比四周气压高，那么空气就会向四周溢出。结合质量守恒定律相关原理，由于上方气息扩散使得近地面气压不断降低，这样就能够形成低压；温度降低时，那么空气也会下沉，空气质量降低，那么上方空气则会聚拢，气压升高，形成了高压。总之，由于空气上升以及空气下沉等引起热力作用，在某一高度气压降低或者是升高都可能造成高空空气流入、流出，造成空气柱质量方面的增加、减小，地面气压则会升高、降低。

二、高中地理热力环流形成过程教学对策

1.复习相关知识点。在进行热力环流过程中，气压概念以及气压影响因素等直接地影响到实际的学习效果，由于鲁教版高中地理教材中并没有涉及到关于气压的相关观念，学生大多是在初中阶段进行简单了解，但是却并没有深入掌握气压概念以及气压变化实质。在开展热力环流形成过程教学之前，教师可以结合学生实际情况来补充关于气压的相关概念以及影响因素等，为热力环流形成过程教学打下良好的基础。

2.坚持热力环流形成过程的循序渐进。热力环流作为大气运动活动，是属于理想状态下的设想，主要是由于地面的冷热不均所造成的，属于空气环流。教师可以结合热力环流形成示意图来进行讲解，当地面受热均匀时，那么大气不会出现运动；当地面受热不均时，那么就会出现封闭循环系统，也就是热力环流。教师可以结合质量守恒、气压等相关知识点来引导学生分析地面气压变化，最后能够明确热力环流。

3.做好热力环流的总结概括工作。当学生已经掌握了热力环流的初步认知，教师可以鼓励学生动手实践，结合自身对于热力环流的理解来画热力环流过程图，进而总结热力环流形成过程，引导学生有效概括热力环流相关知识点：当地面出现受热不均匀时，那么空气会出现垂直运动，高空中的同一个平面会出现高压与低压的差异，这样就会出现空气水平运动，促使近地面渐渐出现高压和低压的差异，进而出现空气水平运动，鼓励学生积极参与课堂实践能够提升学生对于热力环流知识点的总结能力以及概括能力，删繁就简，加深学生热力环流理解能力，提升学生理性认识能力。

4.结合具体案例来加深对热力环流形成过程理解。教师在热力环流形成过程教学过程中，可以结合学生生活实际来加深对知识点的理解，诸如，局地环流、三圈环流等等，在山区暴雨产生原因的阐释过程中，可以借助热力环流形成过程原理来进行解释，午后的山坡温度不断升高，那么空气受热之后则会产生上升气流，水汽在上升过程中遇冷则会凝结，进而产生降雨。教师可以鼓励学生采用小组学习的方式，使得热力环流形成过程原理与学生生活相关联，进而巩固学生学习知识点，提升学生地理知识现实应用能力，同时为之后的地理知识学习打下了良好的基础。

总之，在高中地理教学过程中，热力环流知识属于原理性知识，抽象性以及理论性非常强，教师不仅需要考虑到学生想象能力，还需要考虑到学生知识运用能力，使得学生能够有效处理气温、高度以及气压等之间的关系，教师在实际教学中需要坚持循序渐进原则，结合学生生活实际来突破学生学习的难点，提升学生理性认识，提升热力环流形成过程教学效率。作为理想型大气环流状态，热力环流教学不仅是教学的重点，还是教学的难点。高中地理教师需要明确自身肩负的重要责任，准确地把握热力环流形成过程，掌握高中地理知识点，构建完善地理知识体系以及知识网络。在实际教学过程中，教师需要结合相关知识点来促使学生了解热力环流形成原理，鼓励学生积极思考和探究，为提升高中地理教学效率打下良好的基础。

【参考文献】

[1]秦旭升，陈智文.高中地理“热力环流”形成过程的分析及教学建议[J].中学地理教学参考，2015（14）：35-36.

[2]薛静.关于“热力环流”形成过程的探讨——教学设计（二）[J].中学地理教学参考，2013（6）：46-49.

篇3：甲烷裂解过程热力学分析

在玻璃产品中，最重要的就是就是浮法玻璃。浮法玻璃的产量很大，其整个工艺流程比较复杂，其中涉及到的因素也很多。本文就是简述通过热力学计算分析的方法来对浮法玻璃的生产过程的研究。

由于浮法玻璃的产量相当巨大，所以其严重影响到我国的经济和相关产业。浮法玻璃制造工艺一向被公认为是玻璃生产工艺里面的规模生产技术水平最高的，但是它也存在诸多的问题，比如：其溶制时间很长、其溶制的温度很高、其余热和废气度环境的危害很大、能源和原材料的消耗量也很大等等。除此以外，生产出来的玻璃产品还依赖高温、严格的气氛控制以及长时间保温等来确保锡槽和熔窑等生产设备的稳定。所以，对其的生产还需要做进一步研究，以促进发展的平衡。

化学热力学就是一个能到做到全方位分析和研究的工具，不需要太多的数据就可以研究材料生产制备的热加工过程和过程中材料的相结构以及其性能的嬗变规律。对于这一点，在钢铁材料的研究运用中最为显著。然而，大家也都清楚，玻璃是典型的非晶态无定型的物质，并且它的结构极为复杂，和相结构和相组成比较简单的金属材料是大有不同。因此，所采用的模型、计算方法还有对应的数据库以及其数据整理等都会不同，需要对此一一展开研究。本文是阐述通过尝试使用化学热力学方法来研究浮法玻璃的一些工作，希望可以启到一定的作用。

化学热力学计算的研究平台MTDATA

MTDATA是一整套电子计算机软件程序包和数据库技术，是用于多项复杂体系化学热力学、热过程计算分析。它的工作原理就是以热力学物理相平衡的原则。通过积累的简单系统的热力学数据和专门构建的数据库来作为基础，根据选择的或者设计的模型来展开计算分析工作。全过程通过相变热力学计算分析以及非平衡计算的模型方法和实际测量的数据，就可以气相在内的体系各相间的真实相互转变的关系，由此可以很清楚地知道材料的制备和加工的过程，从而找出可以提高产品质量的关键点和环保的途径，这样有助于可持续发展。针对平板玻璃而言，其结构的形成，产品性能的变化，玻璃气泡与玻璃产品性能，其熔化制备过程中的硅酸盐反应过程细节，气氛与澄清，气体成分分布以及熔窑侵蚀等对玻璃生产工艺过程很重要，可是传统的方法却很难深入到系统的研究，所以采用这种方法比较合适。

数据的采集和数据库

之前就有提到说浮法玻璃的组成是非常的复杂的，而且整体体系的化学热力学相变过程所涉及到的因素也很多。所以在这个计算处理的过程中，不能仅是简单的数据叠加，需要专门设计计算的流程和模型以及专业的数据库才可以满足。所以，NPL的方法是和皮尔金顿等企业合作建设MTOX数据库，并且不断地升级，可以涵盖研究中可以包含的所有的气体系统。其数据库的问题对于研究的结果是否具有准确性和实用性启着关键的作用。在研究中，发现了浮法玻璃在高温液态的时的气态的含量对玻璃液的澄清和产品的光学性能影响较大。所有计算体系中，对采用的数据和数据库需要进行部分实测和计算调整。因为一般的浮法玻璃都是氧化物体系，含氧类的气体为主，通过氧化物的气体传感器，利用电化学原理，形成系统的装置，实施实验室和生产在线测量，经过整理、对比以及计算分析，便可以推算出玻璃窑和玻璃液中气体的含量变化规律，以此作为化学热力学计算的基础数据之一。

玻璃形成的过程

普通硅酸盐玻璃成分结构很复杂，玻璃结构的形成过程对于玻璃的研究者和制造者来说，十分重要。如果可以掌握玻璃结构的形成规律以及与制备环境条件和原料的组成的关系，就可以很全面地控制玻璃的改性、玻璃的生产以及其加工，找到工艺制度需要改进的地方和可以采用环保的生产的措施等等。虽然热力学计算出的相比较复杂，但是它的结构变化是对应着普通平板玻璃液相形成的变化规律，这便可以结合现代的结构分析方法来分析总结出玻璃的结构和形成的特点。

玻璃生产中所用的澄清剂

玻璃澄清也就是将玻璃里面的气泡清除掉。现在采用热力学研究的方法就是，通过设计研制的探测器，定位安放和测量获得气体、气泡的信息。进行计算，做好化学组成、温度的研究，从而建立模型，掌握气泡的衍生和变化的规律。从而专门研发相关的澄清剂和专门的数据库，促进深入研究气泡的形成变化。

总结

总而言之，热力学计算的研究方法在浮法玻璃的生产工艺的研究中，起到了很大作用，得到了很应用。热力学计算对于玻璃的生产工艺、玻璃结构和以及其性能的关系、还有玻璃生产的技术的进步都是具有重要意义。