围场社会经济发展论文提纲

2022-11-15

论文题目:天然沸石的碱处理与污染物处理效能及其机制

摘要:伴随着社会经济的快速发展,环境污染物问题日益突出。各国政府在经济发展和环境治理的权衡中积极调整经济发展模式,走绿色发展道路。大批专家学者从环境矿物学角度切入,探索天然矿物与生态环境的协调性及其在生态修复和污染物治理中的应用。天然沸石是一类重要的环境矿物材料,因其丰富的储量、良好的性能和较大的环境应用潜力而备受关注,如今已在水体污染物处理、土壤污染物去除和空气中有害气体吸附等领域得到应用。既往研究证实,中硅铝比、亲水性不显著、杂质矿物含量高是限制天然沸石应用效能及范围的关键因素。为解决上述问题,近年来研究者聚焦天然沸石的改性处理,通过物理、化学手段改变其结构和性质以获得优于天然沸石性能的沸石材料。这其中,碱处理改性尤为受到关注,其可脱除天然沸石结构中硅,提高其离子交换性和亲水性,进而提升其对重金属离子等污染物的处理功效。但相关工作仍非常有限,关于碱处理对天然沸石结构和性能(特别是微结构、硅铝比、表面羟基基团、亲水性和离子交换性)等的影响及相关机制方面尚缺乏系统地探究,关于碱处理沸石的环境应用功效及范围等亟待进一步研究。围绕上述问题,本论文开展了大量的研究工作,主要研究内容和结果如下:(1)以河北承德围场地区天然斜发沸石为研究对象,采用NaOH对其进行处理,深入研究了碱处理对天然斜发沸石组成结构和亲疏水性的影响并阐明了其影响机制;利用碱处理沸石处理重金属离子,明确了其处理功效及相关机理。研究发现:碱处理可改变天然沸石的物相和晶体结构,降低天然沸石的硅铝比,提高其表面羟基含量和亲水性;在低浓度碱处理条件下(≤1M),天然沸石中斜发沸石的结构发生一定破坏,结晶度显著降低,部分斜发沸石开始转化为P型沸石;碱处理浓度进一步提高(≥2M),斜发沸石完全转化为P型沸石。伴随着碱处理浓度的提高,天然沸石的硅铝比从4.19降低至2.94,表面羟基含量从8.71%增加至11.58%,水蒸气吸附量从0.22 mg/m2提高至3.4 mg/m2。碱处理可大大提高天然沸石对重金属离子的去除效果,其中,3M碱处理沸石对Cd2+、Cu2+、Cr3+的最大平衡吸附量分别达到82.93 mg/g、43.78 mg/g 和 34.09 mg/g,较天然沸石分别提升 9.80、14.93、16.63倍。碱处理沸石对重金属离子去除效果的提升主要归功于其低硅铝比和高亲水性。(2)以碱处理沸石和硅溶胶为原料,将其涂敷于纤维膜表面,研究碱处理沸石和硅溶胶颗粒以及膜材料的结构、表面形貌和粗糙度等特征,考察膜材料的水下疏油性、油水分离和重金属离子去除性能。研究发现:硅溶胶可有效将沸石颗粒固载于纤维膜表面,所得的膜材料表面具有较高的粗糙度(136.5 nm)和优异的水下超疏油性(煤油和环己烷的水下接触角分别达151.5°和153.4°)。这说明该膜材料可用于油相与水相类混合物的分离,其对煤油/水、环己烷/水的分离效率可达99.4%和98.0%;且经40次循环后仍保持较高的分离效率(煤油/水、环己烷/水的分离效率分别为98.3%和96.8%)。此外,该膜材料还可用于水中重金属离子的去除,经6次分离,其对水中Cr3+和Mn2+的去除率可达85.7%和66.3%。该膜材料优异的水下超疏油性、油水分离和重金属离子去除性能主要归功于碱处理沸石具有的低硅铝比和高亲水性,以及沸石与纳米氧化硅形成的微纳米结构粗糙表面。(3)将天然沸石、偏铝酸钠和氢氧化钠混合,在水热条件下反应,研究并探索了水热碱处理条件下沸石矿物和杂质矿物的结构和性能变化,初步探讨了天然沸石的水热碱处理机制,考察了水热碱处理沸石对重金属离子的去除效果。研究发现:体系(天然沸石与偏铝酸钠混合体系)硅铝比对水热碱处理产物具有较大影响,当体系硅铝比为2.5~4.0时,所得水热产物为P型沸石和方钠石混合相;当体系硅铝比为1.0~2.0时,所得水热产物为纯方钠石相;水热产物的硅铝比与反应体系的硅铝比具有一定的线性关系。水热碱处理可显著提高天然沸石的重金属离子去除性能,其中,水热产物为纯方钠石相的样品对Cu2+和Cd2+的去除效果分别为60%和99.2%以上;而水热产物为P型沸石/方钠石混合相的样品对Cu2+和Cd2+的去除率均高达99.99%,较天然沸石最高提升9.82和15.31倍。

关键词:天然沸石;碱处理;硅铝比;亲水性;油水分离;重金属离子去除

学科专业:材料科学与工程

摘要

ABSTRACT

1 绪论

1.1 前言

1.2 废水的污染物种类及处理方法

1.2.1 废水的污染物种类

1.2.2 废水的处理方法

1.3 沸石的结构和性能

1.3.1 沸石的结构

1.3.2 沸石的性能

1.4 沸石的改性方法和应用

1.4.1 沸石的改性方法

1.4.2 沸石的应用

1.5 本文的选题依据、主要研究内容以及创新点

1.5.1 选题依据

1.5.2 主要研究内容

1.5.3 创新点

2 碱处理对天然沸石结构及重金属离子去除性能的影响研究

2.1 引言

2.2 实验部分

2.2.1 化学试剂

2.2.2 实验仪器及设备

2.2.3 实验方案

2.2.4 实验表征分析

2.2.5 沸石的硅铝比分析

2.2.6 沸石的亲疏水性评价

2.2.7 沸石的重金属离子吸附性能评价

2.3 结果与讨论

2.3.1 碱处理对天然沸石组成结构的影响

2.3.2 碱处理对天然沸石硅铝比的影响

2.3.3 碱处理对天然沸石亲疏水性的影响与机理

2.3.4 碱处理对天然沸石重金属离子去除性能的影响

2.4 本章小结

3 碱处理沸石基水下超疏油膜材料的构筑及污染物去除性能研究

3.1 引言

3.2 实验部分

3.2.1 化学试剂

3.2.2 实验仪器及设备

3.2.3 实验方案

3.2.4 实验表征分析

3.2.5 油水分离性能评价

3.2.6 重金属离子去除性能评价

3.3 结果与讨论

3.3.1 氧化硅、沸石和氧化硅/沸石膜材料的结构和形貌表征

3.3.2 天然沸石和碱处理沸石亲疏水性与水下疏油性评价

3.3.3 氧化硅/沸石膜材料油水分离性能分析

3.3.4 氧化硅/沸石膜材料重金属离子去除性能分析

3.4 本章小结

4 水热碱处理对天然沸石组成结构与重金属离子去除性能的影响研究

4.1 引言

4.2 实验部分

4.2.1 化学试剂

4.2.2 实验仪器及设备

4.2.3 实验方案

4.2.4 实验表征分析

4.2.5 重金属离子去除性能评价

4.3 结果与讨论

4.3.1 水热碱处理对沸石形貌结构的影响

4.3.2 水热碱处理对沸石硅铝比的影响

4.3.3 偏铝酸钠加入的量对合成方钠石吸附重金属离子的影响

4.4 本章小结

5 结论及展望

5.1 结论

5.2 展望

致谢

参考文献

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